國(guó)際社會(huì)專(zhuān)家學(xué)者越來(lái)越關(guān)注氣候變化和臭氧損耗物。氧化亞氮(N2O)在這兩個(gè)問(wèn)題中都扮演著重要的角色，它是排在二氧化碳(CO2)、甲烷(CH4)和氯氟烴(CFC)之后的第四重要的溫室氣體，具有長(zhǎng)達(dá)120年的壽命，其全球變暖潛能約為CO2的300倍。由于N2O是平流層一氧化氮(NO)和二氧化氮(NO2)的主要來(lái)源，會(huì)催化臭氧破壞，目前N2O被公認(rèn)為人類(lèi)最重要的平流層臭氧消耗物質(zhì)。開(kāi)展氣候變化和臭氧損耗物這兩個(gè)方面的研究，有必要對(duì)氧化亞氮濃度的分布特征進(jìn)行監(jiān)測(cè)。由于地面監(jiān)測(cè)在地理空間上覆蓋有限，且大氣上層氧化亞氮的濃度變化相對(duì)較大，因此衛(wèi)星遙感是氧化亞氮濃度監(jiān)測(cè)的重要手段。衛(wèi)星遙感空間連續(xù)監(jiān)測(cè)特征，目前被用來(lái)監(jiān)測(cè)多種大氣成份，包括氣態(tài)污染物、溫室氣體、云和氣溶膠等，但由于氧化亞氮在空氣中含量較少，其吸收特征容易受到其他吸收干擾，目前反演難度較大，國(guó)內(nèi)外研究較少。開(kāi)展我國(guó)的氧化亞氮衛(wèi)星遙感反演，掌握氧化亞氮濃度時(shí)間和空間分布變化特征，可為我國(guó)應(yīng)對(duì)氣候變化提供數(shù)據(jù)支撐。

目前通常使用兩種技術(shù)來(lái)觀測(cè)平流層氧化亞氮濃度，一種使用太陽(yáng)掩星觀測(cè)，另一種是臨邊觀測(cè)。近些年，利用熱紅外探測(cè)儀(thermal infrared sounder,TIR)可以提供對(duì)流層中上層氧化亞氮濃度的分布情況。EOS/Aqua上的大氣紅外探測(cè)儀(the atmospheric infrared sounder,AIRS)是一種穩(wěn)定的高光譜TIR探測(cè)儀，自2002年以來(lái)已進(jìn)行了較長(zhǎng)時(shí)間的觀測(cè)，并已成功用于痕量氣體反演，如CO2，CH4和CO等，本工作基于高光譜衛(wèi)星遙感數(shù)據(jù)，利用最優(yōu)估計(jì)法，反演出我國(guó)氧化亞氮濃度的時(shí)間和空間變化情況，從而為我國(guó)應(yīng)對(duì)氣候變化提供數(shù)據(jù)支撐。

1反演算法

1.1算法描述

熱紅外氧化亞氮反演，受很多因素影響，如溫濕廓線(xiàn)、地表溫度、CH4等。基于貝葉斯理論提出的最優(yōu)估計(jì)法是求解這一類(lèi)問(wèn)題的通用方法，該方法的核心思想是，通過(guò)構(gòu)建目標(biāo)函數(shù)和選擇尋優(yōu)策略，在先驗(yàn)誤差協(xié)方差矩陣和觀測(cè)噪聲協(xié)方差矩陣的限定下，以迭代的形式逐步逼近真值。

在之前研究的基礎(chǔ)上，基于AIRS數(shù)據(jù)，通過(guò)計(jì)算不同通道的氧化亞氮權(quán)重函數(shù)，選取最佳信息層，假設(shè)其他氣體的吸收信息為“噪聲”，氧化亞氮的吸收信息為“信號(hào)”，模擬比較不同氣體的透過(guò)率和吸收強(qiáng)度變化，綜合選取通道信噪比最高的，作為反演通道集，最終利用最優(yōu)估計(jì)法開(kāi)展氧化亞氮廓線(xiàn)反演，進(jìn)一步計(jì)算柱濃度。其中，算法所需的大氣廓線(xiàn)包括溫度、濕度和臭氧，以及地面參數(shù)包括地表溫度和發(fā)射率由AIRS二級(jí)產(chǎn)品種提取，輻射值采用經(jīng)過(guò)晴空訂正后的產(chǎn)品。

1.2地面驗(yàn)證

選擇德克薩斯州沿海海洋觀測(cè)網(wǎng)(Texas Coastal Ocean Observation Network,TCOON)中加拿大站點(diǎn)2010年7月—9月的有效觀測(cè)值均值，同時(shí)選取對(duì)應(yīng)的衛(wèi)星遙感反演結(jié)果均值進(jìn)行比對(duì)，選取原則為：(1)衛(wèi)星過(guò)境時(shí)間地面觀測(cè)時(shí)間間隔不超過(guò)1 h；(2)衛(wèi)星過(guò)境點(diǎn)與地面觀測(cè)點(diǎn)距離在1度以?xún)?nèi)。

驗(yàn)證結(jié)果如圖1所示，衛(wèi)星遙感與地面觀測(cè)結(jié)果一致性較好，相關(guān)系數(shù)r為0.73，驗(yàn)證樣本數(shù)為7月—9月內(nèi)的23個(gè)有效值。

圖1 2010年7月—9月反演得到的N2O柱濃度與Eureka站點(diǎn)觀測(cè)結(jié)果對(duì)比

2中國(guó)及周邊國(guó)家地區(qū)氧化亞氮濃度時(shí)空變化特征分析

2.1月均值變化

在利用驗(yàn)證結(jié)果完善反演算法的基礎(chǔ)上，開(kāi)展了我國(guó)氧化亞氮濃度的時(shí)空變化反演分析。如圖2所示為2011年我國(guó)氧化亞氮濃度的月均值分布圖，時(shí)空分布顯示，我國(guó)氧化亞氮濃度月度間變化比較明顯，從1月份開(kāi)始，氧化亞氮濃度逐月遞增，8月份最高，之后逐月遞減。

圖2 2011年我國(guó)大氣氧化亞氮的月均值變化

在2011年和2012年夏季，我國(guó)及周邊國(guó)家如印度、巴基斯坦、哈薩克斯坦和吉爾吉斯坦等國(guó)，氧化亞氮濃度均為最高，在冬季降到最低。低緯度地區(qū)氧化亞氮會(huì)被布魯爾-多普森環(huán)流，傳輸至平流層，從而向高緯度地區(qū)擴(kuò)散、沉降。對(duì)于我國(guó)夏季氧化亞氮濃度高值區(qū)，除了本地農(nóng)業(yè)等排放外，還會(huì)在一定程度上受到平流層的傳輸和沉降影響。

圖3 2011年我國(guó)及周邊國(guó)家的N2O濃度月均值變化

2.2季均值變化

2011年我國(guó)氧化亞氮濃度的季節(jié)均值變化：氧化亞氮濃度在夏季(6月—8月)達(dá)到最高值，春、秋季次之，冬季最低。氧化亞氮的人為排放源主要來(lái)自于農(nóng)業(yè)排放，其他一些較小的排放源來(lái)自工業(yè)、城市垃圾和化石燃料燃燒等。而我國(guó)為了用僅占全球7%的耕地，養(yǎng)活占全球22%的人口，近年來(lái)積極推進(jìn)農(nóng)業(yè)集約化規(guī)?；l(fā)展，這也導(dǎo)致了對(duì)氮肥的大量使用，增加了氧化亞氮的排放量。從反演結(jié)果來(lái)看，氧化亞氮的高值區(qū)分布和我國(guó)的農(nóng)業(yè)集約化發(fā)展情況一致，尤其在西北地區(qū)、西南地區(qū)和南部地區(qū)，在夏季氧化亞氮濃度急劇升高。

2.3年均值變化

赤道地區(qū)氧化亞氮濃度年均值始終處于高值區(qū)。Prinn將全球范圍劃分為四個(gè)緯度帶，即北緯90°—北緯30°、北緯30°到赤道、赤道到南緯30°、南緯30°到南緯90°共四個(gè)區(qū)域。通過(guò)分析四個(gè)區(qū)域內(nèi)十年的氧化亞氮濃度數(shù)據(jù)，發(fā)現(xiàn)北緯30°到赤道這個(gè)區(qū)域內(nèi)，氧化亞氮濃度最高。本文反演結(jié)果和該分析較為一致。由我國(guó)2004年、2006年和2011年—2013年，5年的年均值分布結(jié)果顯示，我國(guó)氧化亞氮濃度高值區(qū)主要集中于南部地區(qū)，濃度隨緯度的升高而遞減，均勻分布,年際之間濃度變化不大。

3結(jié)論

在前述氧化亞氮廓線(xiàn)反演研究的基礎(chǔ)上，優(yōu)化了高光譜反演通道選取，在地面驗(yàn)證的基礎(chǔ)上，完善反演算法，并給出了我國(guó)及周邊國(guó)家氧化亞氮濃度的時(shí)空分布圖，結(jié)合我國(guó)農(nóng)業(yè)發(fā)展的實(shí)際情況，分析了我國(guó)氧化亞氮濃度的月度變化、季節(jié)變化和年際變化，得到我國(guó)氧化亞氮濃度的時(shí)空變化特征。在下一步研究中，將把算法推廣到同類(lèi)載荷跨軌紅外探測(cè)儀(The Cross-Track Infrared Sounder,CrIS)和紅外大氣探測(cè)儀(The Infrared Atmospheric Sounding Interferometer,IASI)中，通過(guò)和AIRS數(shù)據(jù)的結(jié)合將使我們能夠獲得20多年的氧化亞氮觀測(cè)數(shù)據(jù)，作為目前地面觀測(cè)、航空觀測(cè)和平流層衛(wèi)星觀測(cè)的補(bǔ)充數(shù)據(jù)，將有助于我們獲得氧化亞氮的三維立體分布、變化趨勢(shì)以及在大氣中的傳輸?shù)龋瑸槲覈?guó)氧化亞氮減排政策提供科學(xué)依據(jù)。