四、討論

使用微傳感器測(cè)量的土壤剖面 N2O 濃度與 J?rgensen 和 Elberling（2012 年）在方法上可比的研究相同，因?yàn)?TC 的最大 N2O 濃度高 1.5 倍，最大 N2O 擴(kuò)散通量是 4 倍高于他們?cè)谘蜎](méi)的溫帶泥炭土上的測(cè)量值。 然而，與其他研究相比，高 N2O 排放的持續(xù)時(shí)間更長(zhǎng)，導(dǎo)致累積的 N2O 釋放（四種處理為 29-54 mmol N2O m 2）至少高出 10 倍：對(duì)于 J?rgensen 和Elberling (2012)，持續(xù)時(shí)間為 40 小時(shí)，導(dǎo)致累積的 N2O 釋放量為 0.06 mmol N2O m 2，而實(shí)驗(yàn)性淹沒(méi)的天然熱帶濕地土壤導(dǎo)致 2.3 和 3 天的峰值排放量分別為 2.92 和 3.7 mmol N2O m 2峰值持續(xù)時(shí)間（Liengaard 等人，2013 年）。

缺乏研究溫帶農(nóng)田洪水期間 N2O 排放峰值的研究。 喬杜里等人。 (2001) 發(fā)現(xiàn)新西蘭傳統(tǒng)種植的玉米田的年 N2O 排放量為 8.5e12.2 mmol N2O m 2 yr 1 而 Roelandt 等人 (2005) 總結(jié)了 30 項(xiàng)記錄北美和歐洲農(nóng)田和草地年 N2O 排放量的研究數(shù)據(jù)，發(fā)現(xiàn)排放量從 0.7 到 20.7 mmol N2O m 2 yr 1 不等。 這些報(bào)告的值與本研究中發(fā)現(xiàn)的峰值排放量相同或更小。 因此，此處報(bào)告的在僅僅四天洪水期間的非穩(wěn)態(tài)排放量可能比農(nóng)田和草地上的 N2O 年排放量對(duì)大氣貢獻(xiàn)更多的 N2O。 這強(qiáng)調(diào)了將洪水事件納入年度 N2O 排放研究的重要性，以及在洪水事件期間進(jìn)一步原位測(cè)量 N2O 通量的必要性。

4.1. 治療效果

在淹沒(méi)氧化還原條件和 N2O 濃度受到顯著影響。 由于 Fe 和 Mn 氧化物的還原（Yu 和 Patrick，2003）和反硝化（Zárate-Valdez 等，2006）等還原過(guò)程，在洪水之后的所有處理中，土壤的 pH 值也可能增加。 因此，pH 值對(duì) N2O 排放的影響是石灰的直接影響和氧化還原過(guò)程的間接影響的結(jié)果。

土壤中的氧化還原電位是洪水期間特定于時(shí)間和深度的參數(shù)（圖 1c）。 土壤底部相對(duì)于頂部的還原速度更快這一事實(shí)與頂部的還原將通過(guò)大氣 O2 擴(kuò)散到土壤核心中來(lái)抵消的事實(shí)相一致。 較高 pH 下較低的氧化還原電位與 Yu 和 Patrick (2003) 描述的兩個(gè)參數(shù)之間的負(fù)相關(guān)一致。 這些參數(shù)值的范圍同樣與他們的發(fā)現(xiàn)一致。

在洪水期間，地下 N2O 濃度隨時(shí)間的發(fā)展描繪了相同的鐘形剖面和相同的深度特定分布，與處理無(wú)關(guān)，Liengaard 等人也描述了這一點(diǎn)。 (2013)。 較高的 NO3 濃度導(dǎo)致較高的 N2O 濃度和排放，但 TLN 處理除外。 正如預(yù)期的那樣（Simek 和 Cooper，2002 年），比較 TN 和 TLN 時(shí)，由于較高的土壤 pH 值導(dǎo)致 N2O 產(chǎn)量減少是顯著的，而在 TC 和 TL 之間沒(méi)有看到這種影響。

N2O 濃度的明確的深度特定分布可以通過(guò)基于 N2O 積累和還原的不同氧化還原范圍的 N2O 濃度和氧化還原電位之間的相關(guān)性來(lái)解釋。 表層土壤中的低 N2O 濃度可以通過(guò)氧化還原電位對(duì)于 N2O 的積累來(lái)說(shuō)太高以及 N2O 擴(kuò)散到大氣中來(lái)解釋。 土壤中部的還原水平顯示出促進(jìn)反硝化過(guò)程的最佳氧化還原電位，但未達(dá)到 N2O 迅速還原為 N2 的程度。 在土壤底部發(fā)現(xiàn)的低 N2O 濃度要么是因?yàn)榈脱趸€原電位有利于完全反硝化，不允許 N2O 積累，要么是因?yàn)榉聪趸^(guò)程被完全抑制，使 NO3 得以保留（如圖所示）用于處理 TLN)，其中任何測(cè)量的 N2O 都是在中間區(qū)域產(chǎn)生的 N2O 擴(kuò)散的結(jié)果。 N2O 的地下積累和由此產(chǎn)生的排放因此與時(shí)間有關(guān)，因?yàn)檠蜎](méi)土壤的氧化還原電位將不斷降低。

N2O 濃度的特定深度分布以及 N2O 產(chǎn)生和消耗的不同區(qū)域的發(fā)現(xiàn)強(qiáng)調(diào)了這樣一個(gè)事實(shí)，即反硝化速率的空間和時(shí)間變化不是一個(gè)連續(xù)過(guò)程，而是特定環(huán)境條件的微區(qū)的結(jié)果影響 N2O 動(dòng)態(tài)。 土壤中產(chǎn)生的 N2O 的三分之一以上在土壤中消耗，在高 NO3 濃度的 TN 和 TLN 處理中比例最高。 在處理 TN 時(shí)觀察到的高 N2O 生產(chǎn)率被高消耗率抵消。 與 Liengaard 等人的研究相比，N2O 的消耗比例較低。 (2013) 大約三分之二的 N2O 在土壤中消耗。 因此，生產(chǎn)、消耗和排放的 N2O 之間的平衡不是一個(gè)普遍值，而是一個(gè)依賴于土壤和環(huán)境的值。

洪水、石灰和添加 N 的凈效應(yīng)是減少了 N2O 排放，因?yàn)?TLN 處理在研究期間排放最低。 處理 TLN 的高 NO3 濃度和較低的最大 N2O 濃度表明，即使在 NO3 還原步驟，反硝化過(guò)程也受到限制。 NO3 還原的缺乏解釋了較高的氧化還原電位，因?yàn)橥寥罌](méi)有耗盡容易獲得的電子受體。 該限制不是由添加 15N 引起的，因?yàn)?15NeNO3 的不完全還原與隨時(shí)間推移的 NO3 總還原量具有相同的量級(jí)，因此同位素分餾不作為原因。 此外，Pan 等人。 (2012) 沒(méi)有發(fā)現(xiàn) NO3 還原對(duì)本研究 pH 范圍內(nèi)的 pH 變化敏感。 與其他處理相反，盡管較高的 pH 值會(huì)增加產(chǎn)量（Le Mer 和 Roger，2001），但未發(fā)現(xiàn) TLN 產(chǎn)生 CH4（參見(jiàn) SI 圖 S9）。 因此，處理對(duì)產(chǎn)氣過(guò)程的凈影響仍然不確定。

在驅(qū)替過(guò)程中產(chǎn)生了小濃度的 CH4（參見(jiàn) SI 圖 S9）。 與 N2O 相比，CH4 不是短期洪水期間需要考慮的重要溫室氣體，因?yàn)橥寥乐械难趸€原電位沒(méi)有完全降低到 CH4 是 CO2 礦化的主要最終產(chǎn)品的水平（<100 mV）（Yu 和 Patrick , 2003)。

4.2. N轉(zhuǎn)化的途徑

缺氧土壤環(huán)境中 N2O 的主要產(chǎn)生機(jī)制是反硝化作用。 在 15N 標(biāo)記的 NO3 還原后檢測(cè)到反硝化的中間產(chǎn)物（圖 3）。 預(yù)計(jì)淹沒(méi)后 14-26 小時(shí)未計(jì)入的 15N 以 NO2 或 NO 的形式出現(xiàn)。 TN 處理中 15N 的回收是定量的，72 小時(shí)后 15N 有效 100% 回收為 N2。 然而，對(duì)于 TLN 處理而言，情況并非如此，在 144 小時(shí)后，只有 26% 的 15N 回收為 N2，總 15N 回收率為 54±5%。 TLN 回收率較低的原因可能是由于較高的 pH 值增強(qiáng)了 NH4+ 到 NH3 的揮發(fā)（Sommer 和 Hutchings，2001），因?yàn)榕c TN 相比，處理 TLN 中的 NH4+濃度較低（參見(jiàn) SI 圖 S9）或剩余的 15N 被納入其他未測(cè)量的 N 池中。 或者，在 144 小時(shí)結(jié)束時(shí)，TN 和 TLN 處理之間的主要區(qū)別是 TLN 處理中的 NO3 濃度較高。 因此，如果在進(jìn)行 KCl 提取之前排干土壤核心時(shí)有任何 NO3 丟失，那么這可能對(duì) TLN 處理中的 15N 平衡產(chǎn)生更大的影響。 另一種途徑可能有助于 N2O 的產(chǎn)生。 對(duì)于兩種處理，只有一小部分施加的 15N 被回收為 NH4+（圖 3）。 雖然很小，但隨著時(shí)間的推移增加表明 NH4t 已經(jīng)從應(yīng)用的 15NeNO3 的 DNRA 中產(chǎn)生（Buresh 和 Patrick，1978）。 與洪水事件期間的總 NH4+ 濃度相比，應(yīng)用 15NeNO3 產(chǎn)生的 NH4+ 是最小的（參見(jiàn) SI 圖 S9），但如果洪水持續(xù)很長(zhǎng)時(shí)間，該過(guò)程可能很重要。 也不能否認(rèn) 15NeNH4t 的增加是由提取過(guò)程中同化還原 15NeNO3 的釋放引起的，即使提取設(shè)置不應(yīng)破壞微生物細(xì)胞。

4.3. 未來(lái)氣候條件下的 N2O 排放和農(nóng)業(yè)管理實(shí)踐

根據(jù)這些結(jié)果，如果在耕作前對(duì)土壤施石灰，可以顯著減少土壤淹水期間 N2O 的產(chǎn)生和排放。 由于僅將 pH 值增加 1.3 個(gè)單位即可實(shí)現(xiàn)還原，因此強(qiáng)調(diào)經(jīng)常加石灰以保持 pH 值恒定的重要性。 低洼地區(qū)的洪水風(fēng)險(xiǎn)最高，也可能從周圍的高地地區(qū)獲得額外的氮輸入。 為降低洪水導(dǎo)致 N2O 排放的風(fēng)險(xiǎn)，應(yīng)盡量減少低洼地區(qū)的施氮量，并在可能的情況下將這些地區(qū)排干。 如果被淹沒(méi)，應(yīng)避免排水，因?yàn)楫?dāng)看到 N2O 積累時(shí)，排水位于好氧和厭氧條件之間。 因此，在將影響擴(kuò)大到更大的區(qū)域之前，需要進(jìn)行額外的實(shí)驗(yàn)以包括更多的土壤類型和土地用途。

致謝

作者要感謝 Annie Wejhe Simonsen 對(duì) INNOVA 室對(duì) N2O 擴(kuò)散結(jié)果的驗(yàn)證，并感謝兩位匿名期刊審稿人的有益評(píng)論。

附錄 A. 補(bǔ)充數(shù)據(jù)

與本文相關(guān)的補(bǔ)充數(shù)據(jù)可在 http://dx.doi.org/10.1016/j.soilbio.2013.10.031 上找到。

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