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討論
場(chǎng)通量
在該領(lǐng)域,N2Ofluxes 平均為 6.7 6 2 lmol.m-2.h-1,這在其他潮汐研究使用更常見的室通量方法報(bào)告的通量范圍內(nèi)(Middelburg 等人 1995,Wang 等人 2007,Adams et al.2012)。然而,我們的范圍大于潮汐平板文獻(xiàn)中報(bào)道的范圍(表 1)。由于方法上的差異,這可能并不令人驚訝。室通量法測(cè)量在更大區(qū)域內(nèi)整合的氣體通量(通常為 0.1 m2;Middelburg et al.1995,Wang et al.2007),而微剖面方法基于僅在沉積物中的一個(gè)點(diǎn)采集的剖面對(duì)氣體通量進(jìn)行建模。因此,來自微剖面方法的通量被整合到一個(gè)小得多的區(qū)域,導(dǎo)致更多的變量值。出乎意料的是,幾乎所有的通量都是負(fù)的,暴露的沉積物越長(zhǎng),吸收越多(圖 1)。這尤其令人驚訝,因?yàn)槊}沖事件,特別是潤(rùn)濕/干燥動(dòng)力學(xué),通常會(huì)導(dǎo)致來自陸地的 N2O 流出量增加 油(Kim 等人,2012 年)。然而,我們調(diào)查的外部潮汐脈沖是這些潮灘沉積物中養(yǎng)分可用性的主要驅(qū)動(dòng)因素。因此,我們假設(shè)退潮代表了這些沉積物營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)快速剝奪的時(shí)期。
最初,在檢查脈沖潮汐暴露對(duì)潮間帶 N2Ofluxes 的影響時(shí),我們預(yù)計(jì)整個(gè)低潮期間沉積物中的氧氣動(dòng)力學(xué)會(huì)發(fā)生變化。特別是,我們預(yù)測(cè),沉積物暴露在大氣中的時(shí)間越長(zhǎng),氧氣滲透到沉積物中的深度就越深.反過來,這種增加的氧氣供應(yīng)可能會(huì)刺激硝化作用,從而增加低潮期間 N2O 的產(chǎn)量和隨后的排放量。相反,我們觀察到沉積物氧氣滲透深度隨暴露時(shí)間沒有顯著變化(表 1)。這可能是一個(gè)結(jié)果沉積物含水量(SWC),在整個(gè)低潮期間幾乎保持不變,并且總是處于或非常接近飽和狀態(tài)(表 1)。這表明,盡管沉積物暴露在空氣中,但沉積物孔隙空間仍然充滿水,并不顯著重新充氧,表明低潮時(shí)的 N2Oflux 不是由硝化器的氧氣供應(yīng)變化驅(qū)動(dòng)的,正如我們最初懷疑的那樣(表 1,圖 1)。
此外,所有產(chǎn)生 N2O 的過程都依賴于向沉積物供應(yīng)溶解的無機(jī)氮,因此,如果 DIN 濃度耗盡,這些過程的速率會(huì)減慢,N2O 的產(chǎn)生也會(huì)減慢(Burgin 和 Hamilton 2007)。然而,反硝化可以適應(yīng)通過吸收 N2O 并將其用作終端電子受體來降低底物可用性(Miller 等人,1986 年)。因此,我們假設(shè) N2O 吸收隨沉積物暴露時(shí)間顯著增加是由反硝化作用驅(qū)動(dòng)的退潮時(shí)微生物群落經(jīng)歷的營(yíng)養(yǎng)缺乏(圖 1)。這種 N2O 消耗的增加代表了該系統(tǒng)中脈沖的顯著影響。作為這種營(yíng)養(yǎng)驅(qū)動(dòng)脈沖的證據(jù),我們可以看看 N2Oflux 和沉積物需氧量。7 月 31 日 N2Oflux 與 SOD 的關(guān)系與 8 月 8 日不同;兩者均顯著關(guān)系(P,0.05),但對(duì)于相同的 SOD, 8 月 8 日的 N2O 吸收量比 7 月 31 日多(P = 0.05)。我們認(rèn)為這兩個(gè)樣本日期表現(xiàn)出對(duì)比鮮明的沉積物 N2O 動(dòng)態(tài),因?yàn)樗鼈兘?jīng)歷了非常不同的天氣條件,并且這種天氣變化導(dǎo)致了內(nèi)部競(jìng)爭(zhēng)動(dòng)態(tài)的轉(zhuǎn)變。沉積物。7 月 31 日多霧,有微量降水(NOAA,數(shù)據(jù)可在線獲取),5 平均沉積物溫度為 24.28C,而 8 月 8 日炎熱晴朗,平均沉積物溫度為 30.58C。這兩天沒有顯著差異,因此,N2Oflux 的差異可能不僅僅是溫度變化的結(jié)果。我們假設(shè)在陽(yáng)光明媚的日子里 N2O 吸收增加是由于反硝化器必須與微藻群落競(jìng)爭(zhēng)用于養(yǎng)分的泥灘;即低潮時(shí)的硝酸鹽。這些沉積物中含有豐富的沉積物微藻群落;它們是以光合硅藻為主的組合(稱為微底棲植物 [MPB]),占據(jù)了 t 潮灘上只有幾毫米的沉積物(Pascal 等人,2013 年)。作為光合自養(yǎng)生物,MPB 需要包括氮在內(nèi)的無機(jī)養(yǎng)分才能發(fā)揮作用,因此不斷與細(xì)菌(包括反硝化菌)競(jìng)爭(zhēng)沉積物中的養(yǎng)分。因此,我們建議多云時(shí),如 7 月 31 日,由于光合速率降低,MPB 養(yǎng)分需求相對(duì)較低。這將為包括反硝化菌(產(chǎn)生 N2 或 N2O)在內(nèi)的細(xì)菌留下更多孔隙水養(yǎng)分。然而,在晴天,由于光合作用速率高,反硝化器必須與 MPB 競(jìng)爭(zhēng)硝酸鹽(Sundback 等人,2000 年)。在這些條件下,孔隙水硝酸鹽可能會(huì)更快耗盡,尤其是在退潮時(shí),驅(qū)使反硝化器更加依賴 N2O 作為其終端電子受體(Miller et al.1986)。這進(jìn)一步表明,隨著沉積物潮汐暴露的時(shí)間越長(zhǎng),養(yǎng)分的可用性和競(jìng)爭(zhēng)可能會(huì)推動(dòng) N2O 的吸收增加,就像 鑒于其消耗 N2O 的能力,N2O 吸收的增加是潮灘沉積物提供的生態(tài)系統(tǒng)服務(wù),并且是潮汐淹沒的日常脈沖事件,隨后暴露在大氣中對(duì)潮灘氮?jiǎng)恿W(xué)的顯著影響。
表 2. 每種處理的養(yǎng)分處理濃度、溶解無機(jī)氮 (DIN) 與溶解無機(jī)磷 (DIN DIP) 的比率,以及每個(gè)實(shí)驗(yàn)處理和處理水平下淹沒核心的 N2O 通量。
營(yíng)養(yǎng)添加實(shí)驗(yàn)
為了區(qū)分我們?cè)谝巴庥^察到的 N2Oflux 的特定養(yǎng)分驅(qū)動(dòng)因素,我們?cè)谙嗤遍g帶沉積物的額外核心上設(shè)計(jì)了一個(gè)補(bǔ)充養(yǎng)分添加實(shí)驗(yàn)。這些添加的 N2Ofluxes 的量級(jí)通常比我們觀察到的要低得多場(chǎng)(P,0.01)。這可能是沉積物整體代謝率下降的結(jié)果,因?yàn)?7 月和 8 月的平均沉積物溫度高于 9 月(分別為 27.58C 和 178C)。溫度下降也導(dǎo)致與現(xiàn)場(chǎng)測(cè)量的核心相比,養(yǎng)分添加核心中的 SOD 顯著降低(P = 0.01)。因此,我們觀察到的養(yǎng)分添加響應(yīng)的總體趨勢(shì)可能是夏季溫度下發(fā)生的情況的保守近似值。
總體而言,我們發(fā)現(xiàn)當(dāng)核心被處理淹沒時(shí) N2Ofluxs 顯著高于核心暴露在空氣中時(shí)(P,0.01;圖 2)。這與我們的實(shí)地觀察一致,并支持我們的結(jié)論,即 N2O 吸收隨著暴露而增加競(jìng)爭(zhēng)耗盡的養(yǎng)分供應(yīng)。然而,無論處理如何,對(duì)裸露的巖心都沒有顯著的處理效果(圖 2b),表明處理效果是暫時(shí)的,只有在沉積物被淹沒時(shí)才會(huì)持續(xù)。一旦暴露,孔隙水養(yǎng)分似乎快速使用,驅(qū)使反硝化器越來越依賴間隙和大氣 N2O 進(jìn)行反硝化,從而導(dǎo)致 N2O 凈負(fù)通量進(jìn)入沉積物(圖 2b)。
3. (a) DIN (y 0.0009x 0.18, R2 0.82, P 0.034) 和 (b) DIN DIP 添加量 (y 0.072x 1.5, R2 0.71, P 0.07) 的淹沒 N2O 通量與 N 與 P 的比率。 箭頭表示處理方向(從低到高的營(yíng)養(yǎng)添加)。 誤差線表示 6SE,請(qǐng)注意不同的比例。
表 2. 擴(kuò)展。
當(dāng)核心被處理淹沒時(shí),只有硝酸鹽和 DIN 處理在所有核心中都有顯著的處理效果,盡管 DINtDIP 在所有核心中都是顯著的(圖 2a)。銨處理沒有顯示出處理效果,N2Oflux 與 N2Oflux 之間沒有顯著關(guān)系和銨濃度(表 2)。這可能是由于 Michaelis-Menten 動(dòng)力學(xué)。N2O 可以在硝化的第一步產(chǎn)生,氨氧化,這個(gè)過程可以通過氨氧化細(xì)菌 (AOB) 或氨進(jìn)行氧化古細(xì)菌(AOA)。培養(yǎng)物中的AOA(Candidatus Nitrosopumilus maritimus'strain SCM1)表現(xiàn)出非常低的飽和值(Km);130 nmol/L NH4t,而AOB具有更高的值(Km'100–550 lmol/L NH4t; Martens-Habbena et al.2009。鑒于這些沉積物即使對(duì)非常高的銨添加量(超過 600 lmol/L)也沒有表現(xiàn)出任何反應(yīng),我們假設(shè)這些沉積物中的硝化群落以 AOA 為主,正如已經(jīng)顯示在一些農(nóng)業(yè)土壤中(Leininger et al.2006。因此,我們認(rèn)為這些沉積物中的硝化器在非常低的銨濃度下飽和,使它們無法使用額外的底物來提高硝化速率,因此 N2O 的產(chǎn)生是有限的。硝化器缺乏響應(yīng)添加銨鹽也表明硝化作用不是調(diào)節(jié)這些沉積物中 N2O 通量的過程,而且信號(hào)更可能由反硝化作用和/或 DNRA 支配,如硝酸鹽和 DIN 添加物的顯著處理效果所示(圖.2). 已發(fā)現(xiàn)反硝化作用是溫帶(例如,Davidson 等人 1986)和熱帶森林土壤(例如,Bowden 等人,1992 年,Silver 等人,1999 年)以及在一些海洋生態(tài)系統(tǒng)中(例如,Dong et al.2002,Wang et al.2007)。
硝酸鹽處理與 N2Oflux 和硝酸鹽濃度之間存在拋物線關(guān)系。然而,這種關(guān)系完全由 323 處理的 N2Oflux 驅(qū)動(dòng)(5.83 6 3.6 lmol.m—2.h—1),從 0 到 163 的相同關(guān)系不是顯著表明沉積物群落對(duì)硝酸鹽添加沒有反應(yīng),直到它們比環(huán)境水平大得多。事實(shí)上,除了 323 處理外,所有硝酸鹽添加處理都表現(xiàn)出 N2O 吸收(圖 2a,表 2)。反硝化和 DRNA可以吸收硝酸鹽并產(chǎn)生N2O,盡管每個(gè)反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)不同。反硝化在;5至10 lmol/L NO3—飽和(具有Km值),而DNRA在;100至500 lmol/L NO3飽和—(Jorgensen 1989)。鑒于這些 Km 值,我們認(rèn)為是 DNRA 而不是反硝化,通過產(chǎn)生 N2O 對(duì)高水平的硝酸鹽做出反應(yīng)。這與表明 DNRA 可能在附近鹽沼中勝過反硝化的研究結(jié)果一致潮汐小溪 用硝酸鹽施肥(Vieillard 和 Fulweiler 2012)。 從系統(tǒng)中去除哪些生物可利用的氮(例如,Kieskamp et al.1991)。相反,DNRA 的最終產(chǎn)物是銨,氮的另一種生物可利用形式。因此,反硝化有可能抵消增加的 N 負(fù)荷,而 DNRA 保持反應(yīng)性N 在系統(tǒng)內(nèi)循環(huán)。然而,由于動(dòng)力學(xué),DNRA 可能會(huì)在較高的 NO3 濃度下勝過反硝化(Jorgensen 1989)。這表明增加 N 負(fù)荷有可能誘導(dǎo)沉積物群落從反硝化向 DNRA 轉(zhuǎn)變,導(dǎo)致進(jìn)一步的DIN 水平升高時(shí),生態(tài)系統(tǒng)中生物可利用 N 的增加以及沉積物 N2O 排放量可能增加。由于這兩個(gè)過程經(jīng)常在沉積物中同時(shí)發(fā)生,因此通常很難區(qū)分它們對(duì) N2O 通量的單獨(dú)貢獻(xiàn)。此外,DNRA 是很少專門測(cè)量 N2O 排放;然而,有強(qiáng)有力的證據(jù)表明 DNRA 在陸地土壤中的 N2O 排放中起著重要作用,尤其是那些高 pH 值的土壤 (. 6.5) 和高碳含量 (C:N.4;Stevens et al.1998,Morley and Baggs 2010)。
添加 DIN 也有顯著的處理效果,N2Oflux 和 DIN 濃度之間呈正線性相關(guān),表明隨著水柱 DIN 的增加,沉積物 N2O 的產(chǎn)生也增加(圖 2a,表 2)。這遵循類似的線性模式,具有以前在潮間帶沉積物中看到過(Middelburg et al.1995),而不是在河口沉積物中看到的指數(shù)關(guān)系(Seitzinger and Nixon 1985)。這些發(fā)現(xiàn)一起表明沿海生態(tài)系統(tǒng)的這兩個(gè)組成部分可能對(duì)養(yǎng)分負(fù)荷有不同的反應(yīng)。河口沉積物對(duì)養(yǎng)分富集的指數(shù)響應(yīng)(Seitzinger 和 Nixon 1985)表明河口 N2O 通量可能比潮間帶沉積物對(duì)養(yǎng)分負(fù)荷的變化更敏感。已經(jīng)認(rèn)為河口沉積物幾乎是環(huán)境中 N2O 的唯一來源(Middelburg 等人.1995 年),而對(duì)人為 N 的更高敏感性可能只會(huì)加劇這種來源(Kroeze 等人,2005 年)。 本研究和其他人(例如,Wang 等人,2007 年)已經(jīng)表明,dalflats 能夠成為 N2O 的重要匯。由于對(duì) DIN 負(fù)載的線性響應(yīng),tidalflat N2Ofluxes 可能對(duì) N 的人為增加不太敏感負(fù)載比河口高,但增加的 N 負(fù)載仍然有可能將這些系統(tǒng)轉(zhuǎn)移到更持久的 N2O 來源。 2). 令人驚訝的是,這種趨勢(shì)與單獨(dú)的 DIN 處理相反。我們發(fā)現(xiàn),隨著磷酸鹽濃度的增加,更多的 N2O 被吸收(圖 2a)。這種關(guān)系表明,這些沉積物中 N2O 吸收的過程是 P 限制的。 P 限制的進(jìn)一步證據(jù)是 DIN 和 DINtDIP 處理中 N2Oflux 和 N:P 之間的關(guān)系(圖 3)。兩種處理都顯示 N2Oflux 和 N:P 之間的正線性相關(guān)(圖 3)。然而,斜坡 這些關(guān)系的不同之處在于,更重要的是,處理進(jìn)程對(duì) N2Oflux 具有相反的影響(圖 3)。僅添加 DIN,導(dǎo)致 N:P 增加,產(chǎn)生更多 N2O(圖 3)。 3a). 相反,在 DINtDIP 添加中,DIP 的添加和 N:P 的同時(shí)減少,吸收的 N2O 越多(圖 3b)。這些數(shù)據(jù)一起表明這些沉積物中的 N2O 吸收可能是磷 -勞斯有限。
雖然氮通常被認(rèn)為是海洋生態(tài)系統(tǒng)中的限制性營(yíng)養(yǎng)物質(zhì),但在整個(gè)海洋環(huán)境中的各種群落中都發(fā)現(xiàn)了磷限制(Fourqurean 等人 1992、MacRae 等人 1994、Cotner 等人 1997、Karl 和 Yanagi 1997,Moore et al.2013),并且在來自同一生態(tài)系統(tǒng)的潮汐溪沉積物中也發(fā)現(xiàn)了 P 限制的證據(jù)(Vieillard 和 Fulweiler 2012)。此外,已經(jīng)發(fā)現(xiàn)鹽沼沉積物的異養(yǎng)微生物群落主要受到限制由磷(Sundareshwar 等人,2003 年)。Sundareshwar 等人(2003 年)還表明,當(dāng)磷限制時(shí) N2O 生成率升高,但在添加磷時(shí)降低,這表明反硝化器的限制,正如我們?cè)诒狙芯恐杏^察到的(圖 3;Sundareshwar 等人 2003。我們的結(jié)果表明,這些潮灘沉積物中反硝化器對(duì) N2O 的吸收也可能受到 P 限制。在我們的營(yíng)養(yǎng)修正處理中,硝酸鹽的存在或不存在,理論上 反硝化 N2O 吸收的驅(qū)動(dòng)因素(Miller 等人,1986 年),不會(huì)顯著影響 N2O 吸收。吸收率只會(huì)在 P 濃度增加時(shí)急劇增加。這表明反硝化和 DIP 之間存在基本且相對(duì)未開發(fā)的聯(lián)系。它還表明與單純的硝酸鹽濃度相比,N:P 的比例對(duì) N2O 吸收的影響可能更大。
圖 1. Rowley River 現(xiàn)場(chǎng)采樣點(diǎn),2012 年 6 月 29 日。照片來源:AM Vieillard。
該研究表明,較低的 N:P 比率有利于潮灘沉積物中 N2O 的吸收,而較高的 N:P 比率會(huì)刺激 N2O 的凈產(chǎn)量(圖 3)。這一發(fā)現(xiàn)對(duì)沿海生態(tài)系統(tǒng)具有潛在的深遠(yuǎn)影響。雖然人類活動(dòng)如肥料生產(chǎn)影響氮和磷循環(huán),在全球范圍內(nèi),N 的自然和人為來源比 P 對(duì)環(huán)境大得多(例如,F(xiàn)anning 1989,Carpenter 和 Romans 1991,Karl 等人,1997)。因此,人為行為不僅增加了輸送到沿海系統(tǒng)的 N 總量,還增加了 N:P 的比率(Nixon 1993,Benitez-Nelson 2000)。這些對(duì) N:P 比率的擾動(dòng)在整個(gè)生態(tài)系統(tǒng)中并不統(tǒng)一,表明受影響更嚴(yán)重的生態(tài)系統(tǒng),那些通常具有較高 N:P 比率的生態(tài)系統(tǒng),可能會(huì)產(chǎn)生更多的 N2O。 還會(huì)抑制潮間帶沉積物從大氣中去除 N2O 的能力,可能導(dǎo)致 N2O 排放量增加。
生態(tài)系統(tǒng) N2O 動(dòng)態(tài)
為了估計(jì)我們測(cè)量的 N2Ofluxes 對(duì)這個(gè)系統(tǒng)的潛在影響,我們可以將它們放大到生態(tài)系統(tǒng)水平。作為近似值,我們可以使用我們?cè)?6.7 6 2 lmol m-2 h 的實(shí)地研究中測(cè)量的平均通量—1,并且,假設(shè)這個(gè)平均值在空間上代表了梅島河口生態(tài)系統(tǒng)中 7.2 平方公里的潮汐,我們計(jì)算了夏季(6 月、7 月和 8 月),暴露的潮汐為 106 kmol N2O。然后,使用一個(gè)范圍在溫帶潮下帶河口沉積物中測(cè)量的 N2Oflux 的數(shù)量(Seitzinger 和 Nixon 1985,Dong 等人 2002)并將這些值應(yīng)用于 Plum Island Sound 河口區(qū)域,我們可以計(jì)算出可能的夏季 N2Ofluxes 范圍約為 26 至 3000 kmol。附近納拉甘西特灣的 N2O 釋放量落在這些值的較低端,當(dāng)應(yīng)用于 Plum Island Sound 區(qū)域時(shí),可能會(huì)從 Plum Island Sound 河口產(chǎn)生 24.5 kmol 的夏季 N2O 排放量。因此,在夏季,潮灘作用作為一個(gè)單獨(dú)可能更多的水槽 平衡的河口 N2O 產(chǎn)量基于來自附近的大型河口的估計(jì)。我們還可以包括來自梅島海峽鹽沼邊緣的 N2Oflux。使用 33 lmol m-2 d-1 的夏季 N2Oflux(Moseman-Valtierra 等人,2011 ) 應(yīng)用于生態(tài)系統(tǒng)中 39 km2 的鹽沼,我們得到了 117 kmol N2O 被沼澤吸收的夏季通量。計(jì)算夏季凈生態(tài)系統(tǒng)吸收 200 kmol N2O。這是該系統(tǒng)提供的從大氣中去除 N2O 的大量生態(tài)系統(tǒng)服務(wù),被歸類為一組被認(rèn)為是相反的系統(tǒng)(Seitzinger 等人,2007)。 2000,Kroeze 等人,2005 年。此外,這是沿海系統(tǒng)提供的又一項(xiàng)重要服務(wù),受人為活動(dòng)危害。增加 N 輸送,也許更重要的是,由于人類活動(dòng)導(dǎo)致沿海系統(tǒng) N:P 比率增加阻礙的潛力 r 潮汐灘從大氣中去除這種強(qiáng)效溫室氣體的能力。
潮汐脈沖對(duì)于溫和潮間帶泥灘中一氧化二氮通量改變的研究——摘要、介紹
潮汐脈沖對(duì)于溫和潮間帶泥灘中一氧化二氮通量改變的研究——方法、數(shù)據(jù)分析
潮汐脈沖對(duì)于溫和潮間帶泥灘中一氧化二氮通量改變的研究——結(jié)果