【摘要】：多巴胺(Dopamine，DA)是人類生理系統(tǒng)中啟動(dòng)神經(jīng)元信號傳導(dǎo)的神經(jīng)遞質(zhì)之一，其代謝異常會(huì)導(dǎo)致嚴(yán)重的神經(jīng)系統(tǒng)變性疾病，人體內(nèi)神經(jīng)遞質(zhì)的代謝水平在納摩爾級別，因此開發(fā)一種DA高效、靈敏的分析診斷技術(shù)至關(guān)重要。微電極具有尺寸小、電化學(xué)穩(wěn)定等優(yōu)點(diǎn)，在電分析檢測生物小分子領(lǐng)域具有獨(dú)特的優(yōu)勢。相比金屬纖維和傳統(tǒng)的碳纖維材料，石墨烯纖維(Graphene Fiber，GF)具有比表面積大、結(jié)構(gòu)可控、導(dǎo)電性高、穩(wěn)定性和生物相容性好、機(jī)械強(qiáng)度高等優(yōu)勢，在電化學(xué)生物傳感器中有著良好的應(yīng)用前景。

本文以GF為基底，通過雜原子摻雜和陣列結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)開發(fā)了兩種柔性功能化GF微電極，構(gòu)建了超靈敏檢測DA的電化學(xué)傳感系統(tǒng)，探索了體液、神經(jīng)細(xì)胞的應(yīng)用研究。

本文的研究內(nèi)容主要包括兩個(gè)方面:

(1)為了功能化GF并探索微流控技術(shù)在微量體液的檢測應(yīng)用。以氧化石墨烯納米片為結(jié)構(gòu)單元，植酸(Phytic Acid，PA)為磷源，采用濕法紡絲制備得PA摻雜GF。通過溶劑熱、高溫?zé)峤?，在磷摻雜(Phosphor doping)GF微電極上生長了四氧化三鈷納米線陣列(Cobalt tetroxide Nano Wire Array，Co_3O_4 NWA)。Co_3O_4 NWA大的比表面積和好的催化活性以及P-GF微電極良好的導(dǎo)電載體，使微電極展現(xiàn)出對DA良好的電催化活性，靈敏度達(dá)17.5μA cm~(-2)μM~(-1)，檢出限低至0.4μM。鑒于微流控芯片易集成的優(yōu)點(diǎn)，制備一種電化學(xué)微流控傳感芯片，實(shí)現(xiàn)微量尿液中DA的靈敏檢測。

(2)為了進(jìn)一步提高GF對DA電催化活性并探索神經(jīng)細(xì)胞的檢測應(yīng)用。以GF作為基底材料，通過溶劑熱、低溫磷化兩步得到磷化鈷納米線陣列(Cobalt Phosphide Nano Wire Array，Co P NWA)修飾GF微電極(Co P NWA/GF)。結(jié)果表明，在最優(yōu)條件下，靈敏度達(dá)21.4μA cm~(-2)μM~(-1)，檢出限低至0.024μM。該微電極實(shí)現(xiàn)了人體尿液和血清中DA的靈敏檢測并原位檢測到在一定K~+濃度刺激下人神經(jīng)瘤細(xì)胞SHSY-5Y釋放DA的電流信號，為神經(jīng)系統(tǒng)性疾病的快速診斷與檢測提供了新的途徑。