【摘要】：叉指陣列微電極因其結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單容易量產(chǎn)，尺寸小響應(yīng)靈敏，且在檢測(cè)中能快速建立穩(wěn)定信號(hào)而被廣泛應(yīng)用于各類傳感器中。但是基于叉指電極的傳感器在靈敏度、選擇性等重要的性能方面仍有待提高。本文通過(guò)分析叉指電極的等效電路，優(yōu)化其結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)，并引入脈沖電化學(xué)沉積優(yōu)化制備工藝，提高其靈敏度；并且針對(duì)被測(cè)物特點(diǎn)進(jìn)行前處理，對(duì)叉指電極完成特定修飾提高其選擇性，實(shí)現(xiàn)了對(duì)不同被測(cè)物的高精度可重復(fù)性檢測(cè)。主要開展的工作和成果如下:

(1)本文從分析叉指電極的等效電路入手，對(duì)叉指電極的結(jié)構(gòu)進(jìn)行了優(yōu)化設(shè)計(jì)，增強(qiáng)了電極的信號(hào)靈敏度。將對(duì)錳離子的標(biāo)準(zhǔn)溶液檢測(cè)限降低到了1 nmol L~(-1)，且電極可重復(fù)清洗使用100次以上，為叉指電極傳感器進(jìn)行檢測(cè)建立了基礎(chǔ)。

(2)利用優(yōu)化設(shè)計(jì)后的叉指電極對(duì)沙門菌進(jìn)行檢測(cè)。首先使用磁珠富集分離的手段提取出加標(biāo)于牛奶中的鼠傷寒沙門氏菌，轉(zhuǎn)化為錳離子濃度，進(jìn)而用叉指電極傳感器進(jìn)行檢測(cè)，完成沙門菌的特異性檢測(cè)。檢測(cè)限為2.0 CFU m L~(-1)，大大提升檢測(cè)精度的同時(shí)，將檢測(cè)時(shí)間縮短到45分鐘。

(3)通過(guò)碳納米管和有機(jī)聚合物修飾的方法制作出基于叉指電極的場(chǎng)效應(yīng)晶體管傳感器(FET-sensor)，提高了叉指電極的靈敏度及選擇性。引入高介電常數(shù)材料氧化鉿作為增敏層，在降低器件自身阻抗的同時(shí)增強(qiáng)了電子輸運(yùn)性能，提高了傳感器的靈敏度。前者對(duì)銅離子的檢測(cè)限為20 nmol L~(-1)，而增加氧化鉿增敏層的器件對(duì)銅離子的檢測(cè)限低至200 pmol L~(-1)，性能提升了100倍。

(4)利用脈沖電化學(xué)沉積技術(shù)優(yōu)化叉指電極的制備工藝，通過(guò)控制脈沖電化學(xué)沉積的條件分別制備出單晶、多晶金電極。通過(guò)實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)單晶金電極的阻抗在特征頻率處僅為傳統(tǒng)方法制作電極的68%，而多晶金電極粗糙的表面偶聯(lián)氯霉素抗體的能力最高可為單晶金的6倍以上。此方法為制備出性能優(yōu)異的叉指電極提供了理論基礎(chǔ)及實(shí)驗(yàn)依據(jù)。