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尿酸是嘌呤代謝的終產(chǎn)物,體內(nèi)尿酸的生成量和排泄量不平衡會導(dǎo)致血尿酸升高而引起痛風(fēng)、白血病、惡性腫瘤、慢性腎炎等疾病。同時,尿酸對大腦功能影響也非常大,不僅可以興奮大腦皮層,抑制谷氨酸釋放,還可以通過抗氧化作用保護大腦組織。尿酸可以升高人類的血壓水平,確保人類腦部的血液供應(yīng),減少腦中風(fēng)患者的缺血性腦損害,甚至可以對抗帕金森病的神經(jīng)元損害。因此腦脊液中尿酸水平可用作腦細胞損傷的指標,正常值約為14.28μmol·L-1。腦電是從頭皮或大腦皮層上通過電極記錄下來的神經(jīng)細胞群的自發(fā)性、節(jié)律性電活動,該電信號來源于腦細胞內(nèi)外的電化學(xué)反應(yīng)。由此可見,尿酸和腦電信號的同步檢測對人的大腦功能的探索及腦損傷疾病的診治具有重要意義,而電化學(xué)/腦電雙模微電極有望突破原位同步檢測2種信號這一瓶頸技術(shù)。
電化學(xué)傳感器具有靈敏度高、響應(yīng)快、操作方便、成本低、結(jié)構(gòu)簡單的優(yōu)勢,而由微電極組裝的電化學(xué)傳感器具有尺寸小、電流密度高、干擾低和傳質(zhì)速度快等優(yōu)點,因此可以植入到生物組織內(nèi)進行原位長時間持續(xù)檢測。腦電電極是一種用于記錄和監(jiān)測人體腦電活動的腦機接口,它可以通過將電極貼附到頭皮上、植入皮下、甚至植入到大腦皮層測量和記錄腦部神經(jīng)元的電活動。尿酸屬于電化學(xué)活性物質(zhì),而腦電信號也屬于電學(xué)/電化學(xué)反應(yīng)范疇。若能開發(fā)一種腦電和尿酸雙響應(yīng)微電極,那么就可以開展尿酸和腦電信號關(guān)聯(lián)的腦功能相關(guān)的研究工作。石墨烯是一種具有出色的電學(xué)、電化學(xué)及機械性能的二維納米晶體材料。多層石墨烯、摻雜石墨烯等構(gòu)成的石墨烯衍生物或雜化薄膜,除了保留石墨烯的大多優(yōu)異固有性能外,還表現(xiàn)了離子吸附、生物親和力、電催化活性的可控性方面的優(yōu)勢。因此,多層石墨烯、摻雜石墨烯、金屬及金屬氧化物修飾石墨烯等在電化學(xué)傳感器及生理電采集電極領(lǐng)域都有研究報道。
在尿酸的無酶檢測方面,石墨烯衍生物具有檢測限(LOD)低的優(yōu)勢,包括分子印跡的電化學(xué)還原的石墨烯氧化物/聚(3,4‐亞乙二氧基噻吩)∶聚(苯乙烯磺酸)(PEDOT∶PSS)復(fù)合物修飾玻碳電極達到0.05μmol·L-1,三維氮摻雜石墨烯修飾玻碳電極達到0.12μmol·L-1,以及金納米粒子/石墨烯復(fù)合電極為1.47μmol·L-1。本組前期制備了一種Cu/CuO‐垂直石墨烯(Cu2O/Cu‐VG)微電極,發(fā)現(xiàn)其有效電活性面積達到了幾何面積的1.8倍,驗證了Cu/CuO納米粒子和石墨烯的電催化活性協(xié)同作用。在腦-機接口方面,石墨烯主要起到降低頭皮接觸電阻及提高信噪比的作用,例如石墨烯凝膠用來代替濕電極的導(dǎo)電凝膠,直接作為電極材料的包括石墨烯氧化物電極、MoCl2‐插入的雙層石墨烯電極、熱還原石墨烯氧化物-尼龍膜表皮電極、本組前期提出的硼氮共摻雜VG腦電電極及石墨烯/碳納米管復(fù)合電極等。
在本工作中,采用直流電弧等離子體噴射化學(xué)氣相沉積(CVD)系統(tǒng),以Cu